Né à Budapest, Károlyi Szemerédy commence le chant à l’âge de onze ans dans la maîtrise de l'Opéra de sa ville natale. Il perfectionne avec la soprano hongroise Margit László. En 2008, Szemerédy remporte le premier prix du concours international Guerrero de Madrid ; par la suite, il est finaliste du concours du Belvédère de Vienne et remporte le troisième du concours Operalia.
A l’Opéra de Lyon, il a chanté Janáček : Harašta (La Petite Renarde rusée) et Chichkov (De la maison des morts), ainsi Vodnik (Rusalka, Dvořák).
Invité régulier de l’Opéra national de Budapest, il y a incarné Jochanaan (Salomé, Strauss), Don Fernando (Fidelio, Beethoven) Marcello (La Bohème, Puccini), Gunther (Le Crépuscule des dieux, Wagner), Leonardo (Noces de sang, Szokolay), Escamillo (Carmen, Bizet), Michele (Il Tabarro, Puccini), Eletsky (La Dame de pique, Tchaïkovski), le Roi (Aïda, Verdi) Crown (Porgy and Bess, Gershwin). Pour ses débuts au festival de Salzbourg il participe à la production des Bassarides (Henze). En 2015, à Fribourg et Budapest, il chante le roi Salomon dans La Reine de Saba de Károlyi Goldmark, une redécouverte enregistrée par le label CPO.
Il s’est produit également au Grand Théâtre de Genève, à la Monnaie de Bruxelles, à la Fenice de Venise, au Teatro Real de Madrid, au Concertgebouw d’Amsterdam, au Theater an der Wien.
Cette saison, il chante Le Château de Barbe-Bleue au Teatro Colon de Buenos-Aires, Oreste (Elektra, Strauss) au Staatsoper de Munich, et à l’Opéra de Budapest, Klingsor (Parsifal, Wagner) et Thoas (Iphigénie en Tauride, Gluck).